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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上のRaを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10 mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
高田 兵衛*; 脇山 義史*; 和田 敏裕*; 平尾 茂一*; 青野 辰雄*; 中西 貴宏; 御園生 敏治; 尻引 武彦; 青山 道夫*
Marine Chemistry, 262, p.104384_1 - 104384_6, 2024/05
The radiocesium (Cs) distribution between dissolved and particulate phases was examined in river water and coastal seawater as a function of the Cs sorption behavior on suspended particles. Dissolved Cs activity concentrations in the Tomioka River (salinity 0.1) and in coastal seawater at Tomioka fishery port (salinity 30), Fukushima Prefecture, from June 2019 to October 2021 were 3.6-20 Bq/m (geometric mean 11 Bq/m) and 2.4-86 Bq/m (13 Bq/m), respectively. Although the suspended particle concentration was lower in the river (0.2-44 mg/L; geometric mean 2 mg/L) than in seawater (0.8-24 mg/L; 6.4 mg/L), the mean Cs activity on suspended particles was 11,000 Bq/kg-dry in the river versus 3,200 Bq/kg-dry in seawater. Proportions of ion-exchangeable, organically bound, and refractory fractions of Cs on suspended particles were determined by sequential extraction. The ion-exchangeable fraction accounted for 0.3-2.0% (mean 1.2%) and 0.4-1.3% (0.8%) at the river and port sites, respectively. The organically bound fraction accounted for 0.3-4.8% (1.8%) and 0.1-5.5% (2.1%) at the river and port sites, respectively. In both areas, the refractory fraction accounted for 90% of Cs. Unexpectedly, the ion-exchangeable fraction did not differ between the river and port sites, and the percentage at the river site did not vary during the sampling period. Therefore, the ion-exchangeable fraction in the river's lower reach was originally low or had decreased before the particles arrived there. The small labile Cs fraction on suspended particles indicates that the mobility of radiocesium to marine biota in this coastal region is low.
増野 敦信*; 棟方 咲衣*; 岡本 芳浩; 家路 豊成*; 小杉 佳久*; 島川 祐一*
Inorganic Chemistry, 63(12), p.5701 - 5708, 2024/03
被引用回数:0 パーセンタイル:0.05(Chemistry, Inorganic & Nuclear)浮遊法を用い、透明で褐色のLaO-MoO二元系ガラスをバルク状に調製した。ガラス形成範囲は限定されており、主な組成は約25mol%のLaOであった。このガラスは、546Cで明確な結晶化を示した一方で、ガラス転移温度の決定は困難であった。注目すべきことに、アモルファスであるにもかかわらず、このガラスは結晶性のLaMoOに匹敵する密度と充填密度を有することが分かった。X線吸収微細構造解析とラマン散乱解析により、ガラス構造は孤立したMoOユニットの存在により、LaMoOに酷似していることが明らかになったが、La原子周辺の原子配列は無秩序であることが確認された。このガラスは378から5500nmの透明性を示し、1.0mでの屈折率は2.0と見積もられた。光学バンドギャップエネルギーは3.46eVで、LaMoOよりわずかに小さかった。さらに、このガラスは6.58.0mの透明領域を示した。この現象は、MoOユニットの多様性が減少し、Mo-O-Moの連結性が低下した結果、マルチフォノン吸収の重なりが減少したことに起因する。このガラス形成は、従来のガラス形成規則から逸脱しており、結晶のような原子配列を持つ特徴的なガラスとなっている。
領木 研之*; 渡部 史*; 奥平 琢也*; 高橋 慎吾*; 奥 隆之; 廣井 孝介; 元川 竜平; 中村 洋*
Journal of Chemical Physics, 160(11), p.114907_1 - 114907_9, 2024/03
被引用回数:0Small-angle neutron scattering (SANS) and small-angle X-ray scattering (SAXS) measurements were performed for deuterated and non-deuterated poly(ethylene glycol) (d-PEG and h-PEG, respectively) in DO and a DO/HO mixed solvent (Mix) to compere the scattering profiles. To determine the coherent scattering intensity of SANS, a He spin filter was utilized. The scattering profiles determined by SANS measurements were analyzed in terms of the wormlike chain model with touched beads along the contour of the chain. However, the SAXS profiles were not explained by the same model with uniform beads but with beads each consisting of a core and a shell having different electron densities. To explore the chain thickness determined form the SANS profile, scattering intensities for different combinations of d-PEG/DO, d-PEG/Mix, h-PEG/DO, and h-PEG/Mix were also examined.
篠原 佑也*; 岩下 拓哉*; 中西 真大*; Osti, N. C.*; 古府 麻衣子; 楡井 真実; Dmowski, W.*; 江上 毅*
Journal of Physical Chemistry B, 128(6), p.1544 - 1549, 2024/02
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)Improving the proton transport in polymer electrolytes impacts the performance of next-generation solid-state batteries. However, little is known about proton conductivity in nonaqueous systems due to the lack of an appropriate level of fundamental understanding. Here, we studied the proton transport in small molecules with dynamic hydrogen bonding, 1,2,3-triazole, as a model system of proton hopping in a nonaqueous environment using incoherent quasi-elastic neutron scattering. By using the jump-diffusion model, we identified the elementary jump-diffusion motion of protons at a much shorter length scale than those by nuclear magnetic resonance and impedance spectroscopy for the estimated long-range diffusion. In addition, a spatially restricted diffusive motion was observed, indicating that proton motion in 1,2,3-triazole is complex with various local correlated dynamics. These correlated dynamics will be important in elucidating the nature of the proton dynamics in nonaqueous systems.
山中 高光*; 中本 有紀*; 坂田 雅文*; 清水 克哉*; 服部 高典
Physics and Chemistry of Minerals, 51(1), p.4_1 - 4_10, 2024/02
被引用回数:0 パーセンタイル:0.16(Materials Science, Multidisciplinary)FeTiOイルメナイトの中性子及び放射光X線回折と電気伝導度測定を高圧下で行った。イルメナイトの構造は28GPaまで保持された。構造解析の結果、8GPa以下ではFeOは圧縮され、TiOはほとんど圧縮されないことが分かった。抵抗率は、金属イオン対の中で原子間距離が最も短いFe-Ti方向で最も小さかった。c軸に垂直な方向の抵抗率は圧力とともに単調減少するが、c軸に沿った抵抗率は圧力とともに山なりとなった。最大エントロピー解析の結果、Fe(3)の電子配置はTi(3)よりも圧縮下で大きく変化することがわかった。異方的な電気伝導度とFe-Ti原子間距離の非一様な圧縮は、Feイオンの高スピン状態から中間スピン状態へのスピン転移によって説明できるかもしれない。
岡 壽崇; 大島 明博*; 鷲尾 方一*
Radiation Physics and Chemistry, 215, p.111364_1 - 111364_4, 2024/02
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)固体高分子形燃料電池は、水素と酸素を反応させて発電する電気化学デバイスで、自動車や家庭用発電機などのクリーン電源として期待されている。プロトン交換膜は、電池の性能とコストの鍵を握る重要な材料であり、高性能かつ低コストの膜の開発が求められている。我々はPoly(tetrafluoroethylene-co-hexafluoropropylene)(FEP)にスチレンを放射線グラフト重合したのちにスルホン化することにより、プロトン交換膜を合成した。合成による高分子のナノ構造変化が不明であったため、陽電子消滅寿命測定法によってその変化を調べた。合成した膜には、半径約0.4nmと約0.25nmの2つのサイズのナノ空孔があり、スチレンのグラフトではほとんどサイズの変化が起きないが、スルホン化することで大きい方のナノ空孔のサイズが減少することがわかった。
面川 真里奈*; 木村 寛之*; 初川 雄一*; 河嶋 秀和*; 塚田 和明; 屋木 祐介*; 内藤 行基*; 安井 裕之*
Bioorganic & Medicinal Chemistry, 97, p.117557_1 - 117557_6, 2024/01
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Biochemistry & Molecular Biology)Pt was produced via the (n,2n) reaction induced by accelerator neutrons. [Pt]FGC-Pt was obtained through the accelerator neutron irradiation of FGC-Pt and KPtCl. Highly purified [Pt]FGC-Pt was obtained using the latter method, which suggests that the synthetic method using a Pt-labeled platinum reagent is suitable for the radioactivation of platinum complexes. We also investigated whether a significant correlation existed between the biodistribution of FGC-Pt and [Pt]FGC-Pt in healthy mice 24 h after tail vein administration. These results suggest that Pt-labeled compounds, synthesized using radioactive platinum reagents, can be used to confirm the biodistribution of platinum compounds. Our study on the biodistribution of [Pt]FGC-Pt is expected to contribute to the development of novel platinum-based drugs in the future.
辰野 宇大*; 吉村 和也; 二瓶 直登*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 8 Pages, 2024/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0.08(Chemistry, Analytical)Resuspended matters occur the secondary radioactive contamination of the crops in Fukushima Prefecture. We investigated the Cs-137 contamination derived from the resuspended matters to Japanese mustard spinaches in the multiple sites. In the less contaminated site, because Cs-137 of the surface ground soil was low, contamination of crops by the soil particles might be small. In the highly contaminated area, Cs-137 deposition of the soil particles might increase. However, the soil particles had no significant effect on Cs-137 contamination to crops. This was because the grown crop might cover the soil and reduce the Cs-137 deposition on the soil.
津旨 大輔*; 坪野 孝樹*; 三角 和弘*; 佐久間 一幸; 恩田 裕一*
Pure and Applied Chemistry, 16 Pages, 2024/00
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所(F1NPS)事故から12年が経過したが、Csの放射能濃度は事故前のレベルまで低下していない。これは、敷地からの直接放出と陸上に堆積したCsの河川流出によるものである。複数の河川流出と直接放出の影響を理解するためには、沿岸域の拡散過程を考慮する必要がある。この目的のために、直接放出と河川流出を考慮した海洋拡散シミュレーションを行い、観測データの年平均値と比較した。河川から海洋に流出した懸濁態Csは、凝集・沈殿の後、速やかに再浮遊・再溶出し、Csは全て分散すると仮定した。懸濁態Csの河川流出を2013年から2016年の間、F1NPS付近を除く全ての地点で考慮することにより、結果の再現性が向上した。すなわち、河川から流出した懸濁態Csは、比較的短期間に海洋表層放射能濃度の結果に影響を与えることがわかった。F1NPSに隣接して観測されたCs放射能濃度については、直接放出の影響が支配的であり、直接放出の推定に用いられた。
土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*
Environmental radiochemical analysis VII, p.50 - 57, 2023/12
Lichens are well known for their ability to accumulate radiocaesium discharged into atmosphere in the thallus via wet and dry deposition over long periods of time. Therefore, lichens are often used as biomonitors for radiocaesium contamination levels. However, the exact location and chemical form of radiocaesium (ionic and/or particulate) in the thalli of lichen, are still unknown. By combining autoradiography, electron microscopy and quantum chemical calculation, we demonstrate the microscale localisation of radiocaesium within lichen thallus tissues.
岡崎 宏之*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 池田 隆司*; 山本 春也*; 八巻 徹也*
Journal of Physical Chemistry C, 127(49), p.23628 - 23633, 2023/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)The change in the oxygen adsorption states of Pt nanoparticles by ion irradiation of the carbon support is studied by in situ X-ray absorption spectroscopy measurements. The difference spectra around a Pt L edge due to oxygen adsorption are recorded, and a lowering in the Pt-O antibonding level by the ion irradiation is observed, thus resulting in a weakening of the Pt-O bond. This indicates that the introduction of vacancies in the carbon support would result in weak Pt-O bonds assumable through the stronger Pt-C interaction, which is considered to enhance the oxygen reduction reaction activity of the deposited Pt nanoparticles. Theoretical studies have demonstrated that the vacancies affect Pt through the Pt-C interaction and then result in the weakening of the Pt-O bond.
辻 勇人*; 中畑 雅樹*; 菱田 真史*; 瀬戸 秀紀*; 元川 竜平; 井上 大傑*; 江川 泰暢*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(49), p.11235 - 11241, 2023/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)This work investigates the water-fraction dependence of the aggregation behavior of hydrophobic solutes in water-tetrahydrofuran (THF) and the elucidation of the role of THF using fluorescence microscopy, dynamic light scattering, neutron and X-ray scattering, as well as photoluminescence measurements. Based on the obtained results, the following model is proposed: hydrophobic molecules are molecularly dispersed in the low-water-content region (10-20 vol %), while they form mesoscopic particles upon increasing the water fraction to 30 vol percent. This abrupt change is due to the composition fluctuation of the water-THF binary system to form hydrophobic areas in THF, followed by THF-rich droplets where hydrophobic solutes are incorporated and form loose aggregates. Further increasing the water content prompts the desolvation of THF, which decreases the particle size and generates tight aggregates of solute molecules. This model is consistent with the luminescence behavior of the solutes and will be helpful to control the aggregation state of hydrophobic solutes in various applications.
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介
燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。
田村 和久
Journal of Physical Chemistry C, 127(46), p.22733 - 22739, 2023/11
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)Au(111)上のBiのUPD反応に関して、1M HClO中と[BMIM]BF中での反応を比較した。可視光反射率測定および表面X線散乱測定を行った結果、Biの反応電子数はどちらの電解液中でも同じ値であったが、一方で反応過程は大きくことなることが分かった。この違いは、Biの溶媒和の違いに起因すると思われる。
小林 大輝*; 小松 一生*; 伊藤 颯*; 町田 真一*; 服部 高典; 鍵 裕之*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(47), p.10664 - 10669, 2023/11
被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)氷IVは、水分子が配向乱れを示す氷の準安定高圧相である。配向秩序は他の氷相ではよく観測されるが、氷IVでは報告されていない。われわれは、DClを添加したDO氷IVのその場粉末中性子回折実験を行い、氷IVにおける水素秩序を調べた。その結果、単位胞体体積の温度微分dV/dTが約120Kで急激に変化することを発見し、またリートベルト解析により低温でわずかに水素が秩序化することを明らかにした。D1サイトの占有率は0.5から外れており、そのずれは試料をより高い圧力で冷却すると増加し、2.38GPa, 58Kで0.282(5)に達した。この結果は、氷IVに対応する低対称の水素秩序状態の存在を証明するものである。しかしながら、高圧下での徐冷によって、完全に水素が秩序化した氷IV相を実験的に生成することは難しいようである。
関根 由莉奈; 南川 卓也
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(10), p.1150 - 1155, 2023/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Multidisciplinary)凍結中に起こる氷の結晶と溶質および結合水の相分離は、ハイドロゲルの階層構造を制御するための反応場として使用できる。本論文では、固体-準液相分離を使用して形成されたカルボキシメチルセルロースナノファイバー(CMCF)ハイドロゲルの研究を紹介する。CMCFハイドロゲルは、凍結したCMCFにクエン酸を加え、混合物を解凍するだけで形成された。凍結架橋CMCFの圧縮強度は、従来の架橋法で形成したCMCFハイドロゲルに比べて20万倍向上した。氷結晶が溶ける前の凍結濃縮層では、水素結合を介したCMCF構造の再配列が進行していることがわかった。凍結濃縮下では、CMCFと結合水が高濃度に閉じ込められる。このような独特な空間での架橋反応により、機械的強度の高いCMCFハイドロゲルが形成された。凍結架橋CMCFハイドロゲルのゲル化挙動と特性、およびその応用について説明する。
Tei, C.; 大高 雅彦; 桑原 大介*
Chemical Physics Letters, 829, p.140755_1 - 140755_6, 2023/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)固体金属粒子の界面に付着した液体ナトリウムの核磁気共鳴(NMR)信号を初めて検出することに成功した。本研究では、液体ナトリウムと液体ナトリウム中に浮遊する金属粒子との相互作用の違いによる緩和時間の違いを確認した。その結果、微小チタン粒子表面と液体金属ナトリウムは化学的ではなく物理的に相互作用していることが明らかとなった。
Quach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)テクネチウム-99m(Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法によるMo生成は核分裂由来のMoの代替法として注目を集めているが、Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス-MoOワイヤーを準備した。ポーラス-MoOワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス-MoOワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定からMoのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス-MoOワイヤーと市販の-MoO粉末でのMo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。
Arthur, R.*; 笹本 広; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男
Applied Geochemistry, 155, p.105707_1 - 105707_8, 2023/08
被引用回数:1 パーセンタイル:56.68(Geochemistry & Geophysics)地質媒体中でのナチュラルトレーサープロファイルを対象に、過去から現在に至るまでの変遷をモデルによる評価することは、放射性廃棄物の地層処分における性能評価手法をサポートする上でも役立つ。本研究では、北海道幌延地域における古水理地質学的な変遷から推察される境界条件に基づき、前進モデリングにより物質移行モデルを開発した。本研究で対象とした2つのボーリング孔(距離にして約1km程度離れた場所に位置)で認められたプロファイルの違いについては、間隙率や透水係数の違いによる影響というより、むしろ、局所的な割れ目の分布密度や連結性の違いによる影響が大きい可能性が示唆された。